遇鑫遥课题组成功制备亚稳相铜电催化剂

发布时间:2022-12-02

本网讯(材料科学与工程学院 周乾坤)我校材料科学与工程学院遇鑫遥教授课题组采用简单的等离子体氧化和后续电还原策略成功制备了亚稳相铜电催化剂,有效提升了铜基催化剂的电催化硝酸根还原合成氨性能。相关研究成果以“Metastable Phase Cu with Optimized Local Electronic State for Efficient Electrocatalytic Production of Ammonia from Nitrate”为题发表在国际材料领域顶级期刊《Advanced Functional Materials》。材料科学与工程学院2022级博士生温卫东和博士后严萍为论文的共同第一作者,遇鑫遥教授和物质科学与信息技术研究院讲师周亦彤博士为论文的共同通讯作者,金沙7817登录地址_NO.1为第一和唯一通讯单位。

遇鑫遥研究团队通过氧气等离子体氧化和后续电还原的方式成功制备了亚稳相铜电催化剂(图1)。由于等离子体的反应特性,氧化后获得的样品呈现有趣的三明治结构(Cu/Cu2O/CuO)。研究发现,MP-Cu比CP-Cu具有更长的铜-铜键(0.261 nm)得益于优化的电子态密度,MP-Cu相比于CP-Cu展现出更为优异的合成氨性能,选择性、法拉第效率和产率分别高达97.8%、99.8%和0.543 mmol h-1 cm-2。研究团队通过原位傅里叶变换红外光谱和差分电化学质谱推测了合成氨的反应路径并利用密度泛函理论计算证明亚稳相铜能够有效吸附活性氢原子,降低反应自由能,促进亚硝酸根的氢化反应,进而提升合成氨的选择性和法拉第效率(图2)。此外,研究团队还将亚稳相铜电催化剂应用于锌-硝酸根电池体系,实现了既能发电又能产氨的一石二鸟作用。这项工作为高性能非常规相电催化剂的合理设计和合成提供了一个有吸引力的策略。

  

1 亚稳相铜和常规稳定相铜合成示意图及亚稳相铜的表征

  

图2 原位电化学红外光谱、差分电化学质谱和密度泛函理论计算



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